近日，大連理工大學(xué)教授胡方圓團(tuán)隊(duì)在低溫準(zhǔn)固態(tài)鋰硫電池研究方面取得新進(jìn)展。該研究針對鋰硫電池低溫下離子傳輸通道受阻與界面脫溶劑化能壘倍增的問題，基于動(dòng)態(tài)溶劑化調(diào)控策略，設(shè)計(jì)了一種動(dòng)態(tài)遷移-拖曳聚合物電解質(zhì)，通過硼酸酯動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵和極性側(cè)鏈設(shè)計(jì)，動(dòng)態(tài)重構(gòu)鋰離子溶劑化結(jié)構(gòu)以降低脫溶劑化能壘，加速多硫化物轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)，實(shí)現(xiàn)了鋰硫電池在低溫下的高容量穩(wěn)定循環(huán)。相關(guān)成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。
凝膠聚合物電解質(zhì)因其高安全性、良好的界面相容性和抑制多硫化物穿梭的潛力，被視為解決低溫鋰硫電池性能衰減問題的理想材料體系，對推動(dòng)極地勘探、高空無人機(jī)等極端環(huán)境儲(chǔ)能應(yīng)用具有重大戰(zhàn)略價(jià)值。然而，傳統(tǒng)凝膠聚合物電解質(zhì)在低溫下普遍存在離子電導(dǎo)率驟降與界面離子傳輸動(dòng)力學(xué)遲滯的雙重挑戰(zhàn)。且鋰離子傳輸機(jī)制在低溫界面處的動(dòng)態(tài)演變規(guī)律尚不明確，導(dǎo)致電池實(shí)際低溫性能遠(yuǎn)低于理論預(yù)期。
針對這一難題，本研究創(chuàng)新性提出“動(dòng)態(tài)遷移-拖曳”策略，通過分子設(shè)計(jì)構(gòu)建具有動(dòng)態(tài)自適應(yīng)能力的聚合物網(wǎng)絡(luò)，首次揭示了聚合物鏈段側(cè)基對鋰離子的定向“拖曳”效應(yīng)，并實(shí)現(xiàn)了多硫化物高效轉(zhuǎn)化與鋰離子快速脫溶的協(xié)同強(qiáng)化。為高比能準(zhǔn)固態(tài)鋰硫電池的低溫性能突破提供了新思路。
為精準(zhǔn)量化“動(dòng)態(tài)遷移-拖曳”策略對界面離子傳輸動(dòng)力學(xué)的調(diào)控效能，團(tuán)隊(duì)以界面離子脫溶活化能作為關(guān)鍵性能指標(biāo)，通過原位電化學(xué)阻抗譜（EIS）、Arrhenius方程解析以及理論計(jì)算，證實(shí)動(dòng)態(tài)凝膠聚合物電解質(zhì)的鋰離子脫溶活化能較傳統(tǒng)電解質(zhì)降低66%，可同步實(shí)現(xiàn)鋰均勻沉積與界面阻抗最小化。
團(tuán)隊(duì)基于該策略制備了凝膠電解質(zhì)，其在0°C下仍保持高于1 mS cm-1的離子電導(dǎo)率，顯著提升鋰硫電池的低溫循環(huán)穩(wěn)定性與倍率性能，為開發(fā)極端環(huán)境高比能儲(chǔ)能器件提供了全新理論框架與材料設(shè)計(jì)范式。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202505095
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