近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授曾杰團(tuán)隊(duì)通過調(diào)節(jié)金屬-載體相互作用，成功制備出小尺寸、高分散的溶出型銠納米顆粒催化劑。該催化劑具有良好的抗燒結(jié)和抗積碳性能，在甲烷干重整反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。5月22日，相關(guān)成果發(fā)表于《德國應(yīng)用化學(xué)》。
甲烷干重整是一種將溫室氣體轉(zhuǎn)化為高價(jià)值合成氣的有效途徑。然而，受強(qiáng)吸熱性質(zhì)的限制，甲烷干重整反應(yīng)必須在600至900攝氏度高溫下進(jìn)行。結(jié)合還原性的反應(yīng)氣氛，催化劑的穩(wěn)定性面臨著嚴(yán)峻的考驗(yàn)。溶出型催化劑具有嵌入結(jié)構(gòu)和豐富的界面，相較于傳統(tǒng)負(fù)載型催化劑，展現(xiàn)出更強(qiáng)的熱穩(wěn)定性和機(jī)械穩(wěn)定性。為了提高金屬陽離子的溶出程度，研究人員針對鈣鈦礦材料，開發(fā)了如摻雜、物相應(yīng)力、陽離子交換等多種策略。然而，對于一般氧化物中納米顆粒溶出的影響因素，目前仍缺乏原理性上的認(rèn)識，高溶出程度與結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性之間的平衡點(diǎn)仍有待發(fā)現(xiàn)。
此次工作中，研究者從金屬-載體相互作用的角度探究了溶出動(dòng)力學(xué)，并且比較了不同稀土氧化物中溶出的銠納米顆粒結(jié)構(gòu)差異。一系列原位表征表明，銠-鈰二元氧化物中弱的相互作用導(dǎo)致了銠物種的快速溶出和隨后的燒結(jié)，而銠-釤二元氧化物中強(qiáng)的相互作用則導(dǎo)致銠物種溶出緩慢且暴露受限。研究者采用將金屬銠從銠-鈰-釤三元氧化物中溶出的策略，獲得了密度高且分散良好的銠納米顆粒，證實(shí)了平衡金屬-載體相互作用的必要性。
催化研究表明，溶出后的銠-鈰-釤三元氧化物在甲烷干重整的苛刻反應(yīng)條件下表現(xiàn)出高活性和長期穩(wěn)定性。研究人員通過對銠-鈰二元氧化物、銠-釤二元氧化物和負(fù)載型銠納米顆粒催化劑的失活分析發(fā)現(xiàn)，單一金屬與載體之間的相互作用或弱金屬-載體相互作用難以抑制銠物種的燒結(jié)并可能引發(fā)積碳的生成，從而危及催化劑的穩(wěn)定性。在銠-鈰-釤三元氧化物中，平衡的金屬-載體相互作用有助于納米顆粒的均勻析出和結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，為未來設(shè)計(jì)和創(chuàng)制高效甲烷干重整催化劑提供啟示。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202503997
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