近日，西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院科研成果《晶格壓縮驅(qū)動(dòng)的電子局域化與Ir-O耦合作用協(xié)同實(shí)現(xiàn)超低過電位Li-CO2電池》發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angewandte Chemie International Edition)上，西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院碩士生肖紀(jì)元為本文第一作者，西安交大化學(xué)學(xué)院教授丁書江和副教授楊國銳為通訊作者。西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院為第一通訊單位。
化石能源的持續(xù)消耗引發(fā)大氣CO2濃度急劇攀升，進(jìn)而加劇了溫室效應(yīng)、海洋酸化等連鎖生態(tài)危機(jī)。為構(gòu)建碳中和導(dǎo)向的清潔能源體系，亟需發(fā)展兼具碳固定與儲(chǔ)能雙重功能的前沿技術(shù)。鋰-二氧化碳（Li-CO2）電池憑借其超高理論能量密度（1876 Wh kg-1）及CO2資源化利用特性，成為深海探測、地外基地等密閉高CO2環(huán)境的理想供能方案。
示意圖。西安交通大學(xué)供圖
團(tuán)隊(duì)深入研究表明，Li-CO2電池的電化學(xué)性能與放電產(chǎn)物的理化性質(zhì)存在強(qiáng)關(guān)聯(lián)性。當(dāng)前體系存在三種典型反應(yīng)路徑：以Li2C2O4為最終產(chǎn)物的路徑需特定催化劑誘導(dǎo)；而不論是以Li2CO3和CO為主要產(chǎn)物的路徑還是以Li2CO3和C為主要產(chǎn)物的路徑，都受限于Li2CO3的高化學(xué)穩(wěn)定性。這種寬帶隙絕緣體不僅直接抬高電化學(xué)反應(yīng)的熱力學(xué)勢壘，其高結(jié)晶度的致密堆積特性更顯著抑制CO2ER動(dòng)力學(xué)。因此，如何通過催化劑設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)Li2CO3的非晶/低晶化生長模式調(diào)控，成為破解CO2RR/CO2ER雙路徑動(dòng)力學(xué)瓶頸的關(guān)鍵。
為了解決這一問題，團(tuán)隊(duì)提出了電子局域化加速CO2RR，進(jìn)而強(qiáng)化Ir-O耦合，誘導(dǎo)低結(jié)晶度Li2CO3產(chǎn)物從而優(yōu)化CO2ER進(jìn)程的晶格壓縮策略，該策略使得Li-CO2電池實(shí)現(xiàn)了超低過電位（0.33 V）以及超高能量效率（~88.7%），并且在電池運(yùn)行超過>1100小時(shí)后仍能維持3.3 V的穩(wěn)定充電電位，這是迄今報(bào)道的最佳性能。
通過使用一系列原位/非原位表征以及理論計(jì)算，團(tuán)隊(duì)揭示了晶格壓縮導(dǎo)致配位環(huán)境變化，從而增強(qiáng)電子局域化效應(yīng)，加速催化劑表面附近的Li+遷移，使其快速參與CO2RR過程，進(jìn)而受到強(qiáng)化的Ir-O耦合作用調(diào)變Li2CO3分子的對(duì)稱性，降低其低結(jié)晶度，最終促進(jìn)其高效分解。
該工作得到了國家自然科學(xué)基金、山東省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和云南省新能源材料創(chuàng)新聯(lián)合體項(xiàng)目的資助，論文的表征及測試得到了西安交通大學(xué)分析測試共享中心的支持。
相關(guān)論文信息： https://doi.org/10.1002/anie.202506635
本文鏈接：http://www.enbeike.cn/news-8-5674-0.html88.7%能效！中國團(tuán)隊(duì)革新Li-CO2電池技術(shù)
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